В семинарии дважды исполнял обязанности ректора семинарии и обследовал Дмитровские духовные училища.
25 сентября 1861 года возведен в сан архимандрита с присвоением ему лично степени настоятеля третьеклассного монастыря.
30 декабря того же года определен инспектором и профессором Московской духовной семинарии по классам Священного Писания Нового Завета и греческого языка в высшем отделении.
Духовный писатель. Краса Русской Церкви, великий муж и по ученым богословским трудам и по высокому христианскому благочестию. Известный археолог. Крупный исторический работник. Имя его имеет широкую известность благодаря его научным трудам в области агиологии и по другим духовно-богословским предметам.
"Историческое описание Московского Спасо-Андрониевского монастыря". Москва, 1857.
"Историческое описание Московского Знаменского монастыря". Москва, 1858.
"Полный Месяцеслов Востока" т. I (Восточная агиология; т. II (Святой Восток. (Докторская диссертация). М. 1875-1876. Владимир. 1901.
"Ответы на возражения против его "Месяцеслова". 1876.
"Годичный круг слов на воскресные и праздничные дни". Владимир. 1878. Владимир. 1901.
"Иверская святая и чудотворная икона Богоматери на Афоне и списки ее в России". М. 1879.
"Слова доктора богословия архимандрита Сергия". Москва, 1882.
"О чтении Апостола и Евангелия в навечерие Рождества Христова, в субботу и в воскресенья и об Апостоле и Евангелии Субботы пред неделей свв. отец". "Христ. Чтен" 1879.
"Лавсаик и история египетских монахов". 1882.
"Святый и Животворящий Крест Господень" 1886.
Могилев, 1890.
Изд. 4-е Спб, 1899.
"Могилевские ЕВ" 1886, № 5. с. 113-183.
"Могилевские ЕВ" 1886, № 8. с. 169-181.
"Житие Иоанна преп. Ликопольского" Могилев, 1890.
"Православное учение о почитании святых икон и другие соприкосновенные с ними истины православной веры". Могилев, 1887. Спб, 1913.
"Преп. Феодора Солунская". Могилев, 1890.
"Св. Великомуч. Дмитрий мироточ.". Спб, 1892.
"Избранные жития святых". Владимир, 1893
"Преп. Феофан Сигрианский, испведник". Москва, 1893.
"О месте рождения великого князя Михаила Федоровича".
" Преп. Михаил Малеин и 300-летие рождения благоч. вел. гос. царя и великого князя Михаила Федоровича12-го июля 1596-1896 гг." Вязники,1896.
"Святый Андрей, Христа ради юродивый и праздник Покрова Пресвятыя Богородицы". Из "Странника", Спб, 1898.
"Св. Симон , епископ Владимирский и Суздальский". Владимир, 1899.
"Беседы об основных истинах святой православной веры" Спб,1899. Изд. 3-е испрвл. и дополн.
"Русская литература об иконах Пресвятыя Богородицы в XIX веке". Спб, 1900.
"Несомненная истинность евангельской и апостольской истории". Москва, 1867.
"Древнейший восточный месяцеслов".
"Отзыв его о книге "Келейное правило инокини".
Кроме того печатал свои труды в журналах "Душеп. Чт." и в "Страннике", а также мелкие статьи и проповеди его печатались в "Могилев. Еп. Вед" и "Владимир. Еп. Вед".
Слово о Владимирской иконе Пресвятой Богородице // "ЖМП" 1980, № 8, с. 8, 33-35. Слово в неделю святых отцов шести Вселенских Соборов // "ЖМП" 1981, № 7, с. 36-37.
Жизнь и деяния св. отца нашего Андрея, юродивого Христа ради; (С приложением сочинения архиеп. Сергия (Спасского)). СПб.: Издательство Олега Абышко, 2007. 320 с.